- 基于良好的改进策略，开发了第一代用于NBSD的荧光探针。
- •NBSD-Cy-OH表达增强了其光物理特性，从而增强了和光动力疗法（PDT）的效果。
- •这项研究基于构建用于NBSD治疗的平面平台的多功能设计原则。
抽象的
开发一种可用于同步开发和治疗的多功能荧光探针是半医学领域的重要研究课题。NBSD 是一种含硒 (Se) 的偶极荧光探针，具有很强的分子内电荷转移 (ICT) 特性，能够同时进行实际的荧光成像和活性氧 (ROS) 介导的光动力疗法 (PDT)。在目前的研究中，我开发了多种策略来提高 NBSD 的生物学效能。通过提高水溶性来改善电子传递，并构建了三种 NBSD 分子：NBSD-Me、NBSD-Cy 和 NBSD-Cy-OH。其中，NBSD-Cy-OH 表现出优异的荧光强度、在水溶液中适中的光致变色性以及在光照下水溶性 ROS 生成能力。理论计算结果证实，NBSD-Cy-OH 具有最高的系间窜越 (ISC) 速率，并具有更优的 PDT 效果。本发明已建立，并根据用于医疗的荧光探针的强大设计原理开发了改进方法。
引用
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NBSD（一种硒类似物）已在区域教育、化学、生物学和日本医学等多个学科领域得到应用。NBSD具有优异的光物理性质，是一种前景荧光探针。它能够促进荧光探针的生物合成，并利用先进的光动力疗法（PDT）产生活性氧（ROS）（图1a）。如上所述，NBSD是一种具有静电荷转移（DA）结构的偶极性染料，有利于分子内电荷转移（ICT）。它具有可通过改变电子供应和基本调节发射波长来精确控制其光学特性的特性。NBSD用途广泛，可用于各种生物医学领域的先进应用（参见S1：用于生物体的中间体代表性NBSD）。近年来，NBSD展现出强大的功能：它已被证实具有强荧光特性，并且PDT作用下产生的ROS也得到了证实。由于肿瘤部位在光照下进行实时监测，并能同时诱导细胞毒性，因此其特性在癌症的诊断和治疗中具有显著优势。随着肿瘤的进展，NBSD产生ROS的能力不断增强，从而提供了一种非侵入性的方法，可以筛选出侵袭性细胞，同时减少癌细胞数量并损伤周围的健康组织。
近期，已有多种基于NBSD的生物体及其代表性医疗应用被报道（第1b页）。例如，NC是一种基于NBSD的复合材料，能够选择性地聚集在肿瘤微环境中。其移动后，荧光再生和活性氧（ROS）的产生可有效引导光动力疗法（PDT）的形成。在另一案例中，NBSD-Chol被开发为一种新型脂蛋白，可利用移动荧光探针进行原位应用，穿过低密度脂蛋白（LDL），实现口服给药后的质量特异性聚集。在胶体基质肿瘤模型的实验中，血液中形成的脂蛋白显示出有效的肿瘤形成和PDT效应。
NBSD细胞的脂化作用也提高了其水溶性和细胞获取能力，这体现了人们在提高其水溶性和促进其发展方面所做出的持续努力。然而，目前仍无法彻底解决NBSD在水生环境中独特的生物体聚集问题。鉴于此，人们对NBSD的研究进展提出了更高的要求，目前NBSD的水溶性和同时保持性都相当稳定。理解电子结构与光功率激活之间的关系对于其实际性能至关重要。
在本研究中，我们将通过引入偶极修复策略来探索NBSD的基本光物理性质。该策略将着重于在电子接收点“抑制水分子配位”和同时“增强分子内电荷转移（ICT）”（第1c页）。当水分子穿过分子内的关键电子时，电子推进力减弱，弱ICT过程减弱，诱导荧光强度降低，非辐射衰减增加。在这种情况下，物种间的相互作用会对荧光效率和Wako功率性能（如活性氧（ROS）的产生）产生负面影响。
十年前，安等人提出了“公平修复”的概念，并引入了自我附加部分。
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为了最大限度地发挥荧光探针的偶极特性，抑制水分子对电子位置配位的抑制作用，我们研究团队近期基于此基本概念，开发了一种新型的NBSD荧光探针骨架及其光物理性质。在本次研究中，我们借鉴了自毁部分，并采用了Ahn的设计策略，对NBSD骨架进行了改进。其关键在于提高其水溶性、水相容性、光物理性能和光动力疗法（PDT）功能（图1c）。此外，偶极结构修复了电子供体和电子受体相互作用的过渡平衡，提高了分子内电荷转移（ICT）效率，从而提高了荧光效率和活性氧（ROS）的产生（系间窜越，ISC）。由此，我们获得了具有优异光学性能的第一代NBSD骨架。我们计划开发先进的NBSD类似物，构建新型分子传感系统，并提供治疗材料。
NBSD生物合成表
NBSD 衍生物通道NBSD-F和维衍生物之闺联迯应设备(图2a)。 拥有组合、反应、统一、进步。合成化合物 NMR (1H, 13C)、分子质量、衰减、全反射、红色外光 (ATR-FTIR) 和支持信息。
设计、合成和光物理性质
三步反转移路线的三步反应序列，三种 NBSD-Cy-OH 物种（NBSD-Me、NBSD-Cy 和 NBSD-Cy-OH）（图 2a）。通过 1H 和 13C NMR 光学记录、高分辨率质量记录（支持信息）、总衰减全反射 (ATR-FTIR) 光学记录和合成化合物进度表（第 S2 页）。
NBSD 的核心结构是日本玻璃基板部分具有强大的电子接收体，电子体部分规则地提供电子。
结论
在本研究中，我们成功设计了一种修复策略，并改进了NBSD的偶极荧光探针，从而提高了水介导的光动力疗法（PDT）的疗效。通过引入通道入口空间位置抑制基团和功能化环自基团，我们合成了三种NBSD生物体（NBSD-Me、NBSD-Cy和NBSD-Cy-OH），并进行了平行通道实验、理论计算系统研究及性能相关研究。
